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im电竞永久官网功能性低碳分子研究获新进展

  功能性低碳硅烷分子是合成农药、药物和其他精细化学品的关键中间体,其合成研究已成为催化领域的重要内容。双原子催化剂(DACs)具有明确的活性中心,相邻活性位点的互补功能和协同作用可调控电子结构、优化反应中间体在活性位点上的吸附能,是研究功能性低碳硅烷分子合成的理想模型。

  近日,im电竞永久官网羰基合成与选择氧化国家重点实验室发展出一种具有明确结构的Cu-Co双原子催化剂(CuCo-DAC),研究人员通过将催化剂结构从单原子转变为双原子,调控了水活化反应路径,实现了功能性低碳硅醇分子的绿色合成(图1)。

  该催化体系活性位点结构明确、稳定性高,具有优异的催化活性和底物适用性,为功能性低碳硅烷分子的绿色合成研究提供了新的思路。

1. CuCo-DAC和Co-SAC上硅烷氧化反应中水活化的机理差异

  一系列催化剂结构表征确定了Cu-Co双原子催化剂中存在金属-N配位和Cu-Co配位。同时,研究人员进一步验证了双原子是以CuCoN6(OH)为基本结构单元锚定在氮掺杂碳材料上,其中羟基官能团与原子Co键合(图2)。

2. CuCo-DAC催化剂结构表征结果

  进一步DFT计算表明,CuCo-DAC体系和Cu/Co-SAC体系经历了不同的反应机制。在CuCo-DAC体系中水分子解离成具有低活化势垒的H*和OH*物种,水的活化是反应决速步。而Cu/Co-SAC体系中水分子作为亲核试剂直接参与反应,氢气生成是反应决速步(图3)。

  图3. (a) CuCo-DAC和 (b) Co-SAC上硅烷氧化的反应路径和反应能垒

  上述研究工作以“Water Activation Triggered by Cu-Co Double-Atom Catalyst for Silane Oxidation”为题发表在Angewandte Chemie International Edition(DOI: doi.org/10.1002/anie.202313343)上,im电竞永久官网博士生张丽萍为该论文第一作者,赵培庆研究员和崔新江研究员为共同通讯作者。

  以上工作得到了国家自然科学基金委、im电竞官网、甘肃省自然科学基金和im电竞永久官网等的支持。

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